二氧化硫(SO2)作为一种空气污染,不仅造成严重的环境污染,而且对人类健康产生负面影响。基于用氧化剂活化亚硫酸盐的高选择性亚硫酸盐分析的化学发光(CL)方法通常在高背景升高的酸性介质中实施。
要点1.作者首先通过PDI衍生物(N′,N′-二(丙基乙二胺)-苝-3,4,9,10-四羧酸二亚胺(APDI))的自组装合成了一种水溶性超分子纳米片(APDI NSs),由于π-共轭体系,APDI NSs可激活亚硫酸盐以增强SO3−和其他活性自由基的生成,APDI NSs具有强氧化电位(+2.9 V),在中性条件下产生了来自APDI NSs-Fe2+-SO32−体系的强CL信号。PDI的酰亚胺处引入末端胺基导致了在水中的溶解性,超分子结构赋予APDI NSs在无光照射的情况下活化亚硫酸盐的反应性,以增加活性自由基的生成。
要点2.通过研究酸性和中性条件下的CL机理雷火竞技,发现了Fe2+和SO32-反应的新CL反应途径(路径-1)和关键中间体S2O42-。在S2O42−被强氧化剂如SO4•−氧化后,SO2*发出CL信号,并通过CL共振能量转移(CRET)过程被APDI NSs进一步放大。
该研究加强了对Fe2+-SO32-体系CL反应过程的理解,并为环境样品提供了一个温和的亚硫酸盐传感平台。
图4.(a)CL强度随SO32−浓度的增加而变化雷火竞技。(b)CL强度与SO32−浓度的标准曲线。(c)CL法和离子色谱法检测实际水样中SO32−的结果。
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